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1. 分岐壊変
2. 放射性壊変の確率論
放射性核種のなかには複数の形式に分岐して壊変するものがあり，分岐壊変とよばれる。 親核種が娘核種\(i\)に壊変する比率を\(p_i\)とするとき， 親核種の全壊変定数\(\lambda\)に分岐比\(p_i\)をかけたものを， 娘核種\(i\)の部分壊変定数という。それを\(\lambda_i=p_i \lambda\)と表そう。 \[ \text{親核種（\(\lambda\)）} \longrightarrow \begin{cases} \lambda_1 = p_1 \lambda \longrightarrow &\text{娘核種\(1\)} \\ \lambda_2 = p_2 \lambda \longrightarrow &\text{娘核種\(2\)} \\ \\ \lambda_n = p_n \lambda \longrightarrow &\text{娘核種\(n\)} \end{cases} \] 親核種がいずれかの娘核種に壊変したときに，核種\(i\)に壊変する確率が\(p_i\)であると考えてよい。 分岐比\(p_i\)の総和は1なので， 部分壊変定数\(\lambda_i\)の総和は全壊変定数\(\lambda\)に等しい。 \[ \lambda = \sum_i p_i \lambda = \sum_i \lambda_i \] 全壊変定数\(\lambda\)に対応する全半減期を\(T\)とし， 部分壊変定数\(\lambda_i\)に対応する部分半減期を\(T_i\)とする。 \begin{align} T &= \frac{\ln 2}{\lambda} & T_i &= \frac{\ln 2}{\lambda_i} \end{align} 半減期の間には次の法則が成り立つ。 \[ \frac{1}{T} = \sum_i \frac{1}{T_i} \tag{1} \] 部分半減期\(T_i\)は実際に観測できる量ではない。 第\(i\)の壊変のみが起こって，他の壊変がすべて停止すると仮定したなら， 核種が\(T_i\)の半減期で減少していくということであるから， 部分半減期とは仮想的な概念である。
分岐のある逐次壊変の方程式を解いてみよう。 核種\(A\)の全壊変定数を\(\lambda_A\)， 核種\(A\)から核種\(B\)に壊変する分岐比を\(p_{AB}\)とする。 次の段階も同様に，核種\(B\)の全壊変定数を\(\lambda_B\)， 核種\(B\)から核種\(C\)に壊変する分岐比を\(p_{BC}\)とする。 \begin{align} &\text{核種\(A\)（\(\lambda_A\)）} && \longrightarrow & &\text{核種\(B\)（\(\lambda_B\)）} && \longrightarrow & &\text{核種\(C\)（\(\lambda_C\)）} && \longrightarrow \\ &&& p_{AB} &&&& p_{BC} \end{align} 核種\(A\)，核種\(B\)，核種\(C\)の存在量を\(N_A\)，\(N_B\)，\(N_C\)とする。 \(N_A\)の初期値のみ\(N_0\)で，それ以外の初期値はすべて\(0\)とする。
はじめに\(N_A\)を求めよう。\(N_A\)は次の方程式を満たしている。 \[ \frac{d}{dt} N_A = -\lambda_A N_A \] これを解いて， \[ N_A = C_A e^{-\lambda_A t} \] \(t=0\)のとき\(N_A=N_0\)であることから\(C_A\)を定めると，\(N_A\)の解が得られる。 \[ N_A = N_0 e^{-\lambda_A t} \tag{2} \]
次に\(N_B\)を求めよう。\(N_B\)は次の方程式を満たしている。 \[ \frac{d}{dt} N_B = -\lambda_B N_B + p_{AB} \lambda_A N_A \] 方程式 \(N'=-\lambda N+f(t)\) の解が \(N=e^{-\lambda t} \int e^{\lambda t} f(t) dt\) であることを利用する。 \begin{align} N_B &= e^{-\lambda_B t} \int e^{\lambda_B t} p_{AB} \lambda_A N_A dt \\ &= p_{AB} \times N_0 \lambda_A e^{-\lambda_B t} \int e^{(\lambda_B-\lambda_A) t} dt \\ &= p_{AB} \times N_0 \lambda_A \left( \frac{1}{\lambda_B-\lambda_A} e^{-\lambda_A t} + C_{AB} e^{-\lambda_B t} \right) \end{align} \(t=0\)のとき\(N_B=0\)であることから\(C_{AB}\)を定めると，\(N_B\)の解が得られる。 \begin{align} N_B = p_{AB} \times N_0 \lambda_A \left( \frac{1}{\lambda_B-\lambda_A} e^{-\lambda_A t} + \frac{1}{\lambda_A-\lambda_B} e^{-\lambda_B t} \right) \tag{3} \end{align} これは分岐がない場合（\(p_{AB}=1\)）の解に，分岐比\(p_{AB}\)を掛けたものとなっている。
次に\(N_C\)を求めよう。\(N_C\)は次の方程式を満たしている。 \[ \frac{d}{dt} N_C = -\lambda_C N_C + p_{BC} \lambda_B N_B \] これを解くと，\(N_C\)の解は分岐がない場合（\(p_{BC}=1\)）の解に分岐比\(p_{BC}\)を掛けたものになる。 \[ N_C = p_{BC} \times e^{-\lambda_C t} \int e^{\lambda_C t} \lambda_B N_B dt \] 壊変の各段階で分岐がある場合の\(N_C\)の解は，分岐がない場合（\(p_{AB}=p_{BC}=1\)）の解に， 分岐比\(p_{AB}\)，\(p_{BC}\)を掛けたものになる。 \begin{align} N_C &= p_{AB} \, p_{BC} \times N_0 \lambda_A \lambda_B \biggl( \frac{1}{\lambda_B-\lambda_A} \frac{1}{\lambda_C-\lambda_A} e^{-\lambda_A t} \\ &\mathrel{\phantom{=}} {}+ \frac{1}{\lambda_A-\lambda_B} \frac{1}{\lambda_C-\lambda_B} e^{-\lambda_B t} + \frac{1}{\lambda_A-\lambda_C} \frac{1}{\lambda_B-\lambda_C} e^{-\lambda_C t} \biggr) \tag{4} \end{align}
核種\(A\)が確率\(p_{AB}\)で核種\(B\)に変化し， 核種\(B\)が確率\(p_{BC}\)で核種\(C\)に変化する場合を考える。 \begin{align} &\text{核種\(A\)（\(\lambda_A\)）} && \longrightarrow & &\text{核種\(B\)（\(\lambda_B\)）} && \longrightarrow & &\text{核種\(C\)（\(\lambda_C\)）} && \longrightarrow \\ &&& p_{AB} &&&& p_{BC} \end{align} 核種\(B\)について存在量の比を求めると \[ \frac{N_B}{N_A} = p_{AB} \times \left( \frac{\lambda_A}{\lambda_B-\lambda_A} + C_{2,2} e^{-(\lambda_B-\lambda_A) t} \right) \] であるから，\(\lambda_B \gg \lambda_A\)（\(T_A \gg T_B\)）のとき永続平衡が成立する。 \begin{align} &\frac{N_B}{N_A} \approx p_{AB} \times \frac{\lambda_A}{\lambda_B} & &\frac{N_B}{N_A} \approx p_{AB} \times \frac{T_B}{T_A} \end{align} 核種\(A\)を起源とする核種\(B\)の放射能と，核種\(A\)の放射能の比は， 確率\(p_{AB}\)に等しい。 \[ \frac{A_B}{A_A} = \frac{\lambda_B N_B}{\lambda_A N_A} \approx p_{AB} \tag{5} \] 同様にして核種\(C\)について存在量の比を求めると \[ \frac{N_C}{N_A} = p_{AB} \, p_{BC} \times \left( \frac{\lambda_A}{\lambda_B-\lambda_A} \frac{\lambda_B}{\lambda_C-\lambda_A} + C_{3,2} e^{-(\lambda_B-\lambda_A) t} + C_{3,3} e^{-(\lambda_C-\lambda_A) t} \right) \] であるから，\(\lambda_B \gg \lambda_A\)，\(\lambda_C \gg \lambda_A\)（\(T_A \gg T_B\)，\(T_A \gg T_C\)）のとき永続平衡が成立する。 \begin{align} &\frac{N_C}{N_A} \approx p_{AB} \, p_{BC} \times \frac{\lambda_A}{\lambda_C} & &\frac{N_C}{N_A} \approx p_{AB} \, p_{BC} \times \frac{T_C}{T_A} \end{align} 核種\(A\)を起源とし核種\(B\)を経由して生成した核種\(C\)の放射能と，核種\(A\)の放射能の比は， 確率\(p_{AB} \, p_{BC}\)に等しい。 \[ \frac{A_C}{A_A} = \frac{\lambda_C N_C}{\lambda_A N_A} \approx p_{AB} \, p_{BC} \tag{6} \]
ひとつの核種が分岐壊変し， 分岐した先の核種がさらに壊変して同一の核種に合流する場合を考える。 たとえば，分岐の一方の経路で\(\alpha\)壊変の後に\(\beta\)壊変が起こり， もう一方の経路で\(\beta\)壊変の後に\(\alpha\)壊変が起こって， 同一の核種に合流するような場合である。 ここでは，親核種\(A\)が娘核種\(B\)と娘核種\(C\)に分岐し， 各々が壊変して孫娘核種\(D\)に合流する場合の核種量を求める。 \[ \text{\(A\)（\(\lambda_{A}\)）} \longrightarrow \begin{Bmatrix} p_{AB} & \longrightarrow & \text{\(B\)（\(\lambda_B\)）} & \longrightarrow & p_{BD} \\ p_{AC} & \longrightarrow & \text{\(C\)（\(\lambda_C\)）} & \longrightarrow & p_{CD} \end{Bmatrix} \longrightarrow \text{\(D\)（\(\lambda_D\)）} \] 分岐と合流により生成した核種\(D\)の総量は， \(A \to B \to D\)の順に壊変してできた核種\(D\)の量と， \(A \to C \to D\)の順に壊変してできた核種\(D\)の量の合計になる。 第1経路\(A \to B \to D\)の順に壊変してできた核種\(D\)の量を\(N_{ABD}\)とすると \begin{align} N_{ABD} &= p_{AB} \, p_{BD} \times N_0 \lambda_A \lambda_B \biggl( \frac{1}{\lambda_B-\lambda_A} \frac{1}{\lambda_D-\lambda_A} e^{-\lambda_A t} \\ &\mathrel{\phantom{=}} {} + \frac{1}{\lambda_A-\lambda_B} \frac{1}{\lambda_D-\lambda_B} e^{-\lambda_B t} + \frac{1}{\lambda_A-\lambda_D} \frac{1}{\lambda_B-\lambda_D} e^{-\lambda_D t} \biggr) \end{align} となり， 第2経路\(A \to C \to D\)の順に壊変してできた核種\(D\)の量を\(N_{ACD}\)とすると \begin{align} N_{ACD} &= p_{AC} \, p_{CD} \times N_0 \lambda_A \lambda_C \biggl( \frac{1}{\lambda_C-\lambda_A} \frac{1}{\lambda_D-\lambda_A} e^{-\lambda_A t} \\ &\mathrel{\phantom{=}} {} + \frac{1}{\lambda_A-\lambda_C} \frac{1}{\lambda_D-\lambda_C} e^{-\lambda_C t} + \frac{1}{\lambda_A-\lambda_D} \frac{1}{\lambda_C-\lambda_D} e^{-\lambda_D t} \biggr) \end{align} となって，核種\(D\)の総量はこれらの和になる。 \[ N_D = N_{ABD} + N_{ACD} \]
上の分岐と合流のある系列において，核種\(A\)は核種\(B\)と核種\(C\)のどちらかに壊変し（\(p_{AB}+p_{AC}=1\)）， また核種\(B\)のすべてが核種\(D\)に（\(p_{BD}=1\)），核種\(C\)のすべてが核種\(D\)に（\(p_{CD}=1\)）壊変するとする。 そして\(\lambda_B \gg \lambda_A\)，\(\lambda_C \gg \lambda_A\)，\(\lambda_D \gg \lambda_A\)であり，永続平衡が成立すると仮定する。
第1経路\(A \to B \to D\)の順に壊変してできた核種\(D\)の放射能と，親核種の放射能の比は \[ \frac{A_{ABD}}{A_A} = \frac{\lambda_D N_{ABD}}{\lambda_A N_A} \approx p_{AB} \, p_{BD} \] となり， 第2経路\(A \to C \to D\)の順に壊変してできた核種\(D\)の放射能と，親核種の放射能の比は \[ \frac{A_{ACD}}{A_A} = \frac{\lambda_D N_{ACD}}{\lambda_A N_A} \approx p_{AC} \, p_{CD} \] となる。 これらを加えると次が成り立つ。 \begin{gather} \frac{A_D}{A_A} = \frac{A_{ABD}}{A_A} + \frac{A_{ACD}}{A_A} \approx p_{AB} \, p_{BD} + p_{AC} \, p_{CD} = p_{AB} \cdot 1 + p_{AC} \cdot 1 = 1 \\ A_A \approx A_D \tag{7} \end{gather} 永続平衡のとき，親核種がいずれかの経路を通ってすべて娘核種に変化するならば， 親核種と娘核種の放射能は等しい。 これは分岐がない場合と同じ結果である。
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1. 分岐壊変
2. 放射性壊変の確率論
放射性核種の1個の原子に注目し壊変の様子を観察する。 放射性壊変は外部からの影響を受けず自発的に起こるものとされている。 つまり壊変は確率的（ランダム）に起こり，壊変時刻\(X\)は確率変数となる。 確率変数\(X\)の分布関数（累積分布関数）を\(F(t)\)とする。 \(F(t)\)は時刻\(t\)までに壊変する累積確率を表している。 \[ F(t) = \mathrm{Pr}\{X \le t\} \] 観測開始から時刻\(t=1\)までに壊変する確率を一時的に\(p\)とおく。 \[ p = F(1) = \mathrm{Pr}\{X \le 1\} \] 時刻\(t\)からある一定時間で壊変しない確率は， 時刻\(0\)から同じ一定時間で壊変しない確率に等しい （マルコフ性をもつ）と考えられることから， 時刻\(t\)までに壊変しない確率は， 時刻\(1\)までに壊変しない確率の\(t\)乗となるはずである。 \begin{gather} \mathrm{Pr}\{X > t\} = (\mathrm{Pr}\{X > 1\})^t \\ 1 - F(t) = (1 - F(1))^t \end{gather} このことから分布関数\(F(t)\)が\(p\)の式で表せる。 \[ F(t) = 1-(1-p)^t \] \(F(\varDelta t)\)を\(\varDelta t\)で割った値の極限値， すなわち観測開始の瞬間\(t=0\)での単位時間あたりの壊変確率を\(\lambda\)とする。 \(\lambda\)は核種に固有の定数で壊変定数という。 \[ \lambda = \lim_{\varDelta t \to 0} \frac{F(\varDelta t)}{\varDelta t} \] 壊変定数\(\lambda\)は\(F'(0)\)に等しく，したがって\(p\)で表せる。 \begin{align} \lambda &= \lim_{\varDelta t \to 0} \frac{F(\varDelta t)}{\varDelta t} = \lim_{\varDelta t \to 0} \frac{F(\varDelta t) - F(0)}{\varDelta t} \\ &= F'(0) \\ &= - \ln (1-p) \end{align} \(\lambda=-\ln (1-p)\)となったから，次の置き換えができる。 \[ 1-p = e^{-\lambda} \] 以上の結果から\(p\)を消去して， 壊変時刻\(X\)の分布関数\(F(t)\)と確率密度関数\(f(t)\)が得られる。 確率密度関数\(f(t)\)は分布関数\(F(t)\)を微分した関数である。 \begin{align} F(t) &= 1 - e^{-\lambda t} & f(t) &= \lambda e^{-\lambda t} \tag{1} \end{align} \(X\)の確率分布は\(\lambda\)を母数とする指数分布となることが分かった。 指数分布の期待値は\(\mathrm{E}[X]=1/\lambda\)なので， 核種の平均寿命\(\tau\)も直ちに得られる。 \[ \tau = \mathrm{E}[X] = \frac{1}{\lambda} \]
壊変定数\(\lambda\)をもつ放射性核種の原子1個に注目する。 時刻\(t\)までに壊変する確率が\(F(t)\)なので， 時刻\(t\)まで壊変せず生存している確率は\(1-F(t)\)である。 \[ \mathrm{Pr}\{X > t\} = 1 - F(t) = e^{-\lambda t} \] 時刻\(t\)まで壊変せずに生存している核種の原子数を\(N(t)\)とし， 観測開始時\(t=0\)の原子数を\(N(0)=N_0\)とする。 各原子の壊変は互いに独立であると考えられるため， 時刻\(t\)での生存原子数\(N(t)\)は， 試行数\(N_0\)，成功率\(1-F(t)\)の二項分布にしたがう。 よって生存原子数\(N(t)\)の期待値はそれらの積になる。 \[ \mathrm{E}[N(t)] = N_0 e^{-\lambda t} \] 最後に期待値\(\mathrm{E}[\;]\)を省くとよく知られた形の式になる。 \[ N = N_0 e^{-\lambda t} \tag{2} \] 核種の壊変はランダムに起こるため， 本来は期待値\(\mathrm{E}[\;]\)を用いるのが適切である。 特に核種がごく微量のときは確率的なゆらぎも無視できない。
体内に取り込まれた核種は，自身の壊変によって減少していくが， それと同時に生体活動に伴って体外に排出されることによっても減少していく。 体内にある放射性核種の原子1個に注目し， 核種が壊変する時刻を\(X\)とすると，\(X\)は指数分布にしたがう確率変数となっている。 \(X\)の分布関数\(F_X(t)\)は壊変定数\(\lambda\)を用いて表せる。 \[ F_X(t) = \mathrm{Pr}\{X \le t\} = 1 - e^{-\lambda t} \] 壊変定数\(\lambda\)は壊変速度を表す定数である。 放射性壊変のみを要因として， 核種がもとの量の半分にまで減少する期間を特に物理学的半減期とよぶ。 それを\(T_{\mathrm{ph}}\)と表そう。 \[ \lambda = \frac{\ln 2}{T_{\mathrm{ph}}} \] 次に，体内にある放射性核種の原子1個に注目し， 核種が体外に排出される時刻を\(Y\)とすると， \(Y\)は指数分布にしたがう確率変数となっている。 \(Y\)の分布関数\(F_Y(t)\)は定数\(\mu\)を用いて表せる。 \[ F_Y(t) = \mathrm{Pr}\{Y \le t\} = 1 - e^{-\mu t} \] この定数\(\mu\)は体外への排出速度を表すもので， とりあえず排出定数と名付けることにする。 体外への排出のみを要因として， 元素がもとの量の半分にまで減少する期間を特に生物学的半減期とよぶ。 それを\(T_{\mathrm{bi}}\)と表そう。 \[ \mu = \frac{\ln 2}{T_{\mathrm{bi}}} \]
体内の核種が，壊変または排出のいずれかの要因によって体内から消滅する時刻は， 壊変時刻\(X\)と排出時刻\(Y\)のうちの早いほうの時刻\(\min(X,Y)\)となる。 壊変と排出は独立に起こると考えられるため，核種が消滅する確率は壊変確率と排出確率の積になる。 \begin{gather} \min(X,Y) > t \iff X > t ,\; Y > t \\ \mathrm{Pr}\{\min(X,Y) > t\} = \mathrm{Pr}\{X > t\} \mathrm{Pr}\{Y > t\} \end{gather} このことから壊変または排出の時刻\(\min(X,Y)\)の分布関数が求められる。 \begin{align} 1 - F_{\min(X,Y)}(t) &= (1-F_X(t)) (1-F_Y(t)) \\ F_{\min(X,Y)}(t) &= 1 - (1-F_X(t)) (1-F_Y(t)) \\ &= 1 - e^{-\lambda t} e^{-\mu t} \end{align} \(\min(X,Y)\)もまた\(\lambda+\mu\)を母数とする指数分布にしたがう確率変数となる。 簡単のため，\(\min(X,Y)\)の分布関数を\(F(t)\)としよう。 \[ F(t) = F_{\min(X,Y)}(t) = 1 - e^{-(\lambda+\mu) t} \tag{3} \] 時刻\(t\)に体内に残された生存核種の量を\(N(t)\)とすると， その期待値は，初期値\(N_0\)と，壊変も排出も起こらない確率\(1-F(t)\)との積になる。 \begin{align} \mathrm{E}[N(t)] &= N_0 \{1-F(t)\} \\ &= N_0 e^{-(\lambda+\mu)t} \end{align} 壊変または排出の速度を表す実効壊変定数\(\Lambda\)は，\(\Lambda=\lambda+\mu\)であり， よって実効半減期\(T\)の逆数は， 物理学的半減期の逆数と生物学的半減期の逆数の和に等しい。 \begin{align} \Lambda &= \lambda + \mu & \frac{1}{T} &= \frac{1}{T_{\mathrm{ph}}} + \dfrac{1}{T_{\mathrm{bi}}} \tag{4} \end{align}
壊変時刻\(X\)と体外排出時刻\(Y\)を比較して\(X < Y\)となるなら， 体内で壊変，つまり体内被曝する。 反対に\(X > Y\)となれば体内被曝しない。 体内被曝の確率を求めよう。 \(X\)の分布関数を\(F_X(t)\)，確率密度関数を\(f_X(t)\)とし， \(Y\)の分布関数を\(F_Y(t)\)，確率密度関数を\(f_Y(t)\)とする。 \begin{align} F_X(t) &= 1 - e^{-\lambda t} & f_X(t) &= \lambda e^{-\lambda t} \\ F_Y(t) &= 1 - e^{-\mu t} & f_Y(t) &= \mu e^{-\mu t} \end{align} 体内被曝する確率\(\mathrm{Pr}\{X < Y\}\)は \begin{align} \mathrm{Pr}\{X < Y\} &= \int_0^\infty d F_Y(t) \int_0^t d F_X(s) \\ &= \int_0^\infty f_Y(t) dt \int_0^t f_X(s) ds \\ &= \int_0^\infty \mu e^{-\mu t} dt \int_0^t \lambda e^{-\lambda s} ds \\ &= \int_0^\infty (1 - e^{-\lambda t}) \mu e^{-\mu t} dt \\ &= \frac{\lambda}{\lambda+\mu} = \frac{T_{\mathrm{bi}}}{T_{\mathrm{ph}}+T_{\mathrm{bi}}} \end{align} となり， このことから体内被曝しない確率\(\mathrm{Pr}\{X > Y\}\)は \[ \mathrm{Pr}\{X > Y\} = \frac{\mu}{\lambda+\mu} = \frac{T_{\mathrm{ph}}}{T_{\mathrm{ph}}+T_{\mathrm{bi}}} \] であることが分かる。 体内被曝する確率と体内被曝しない確率の比が\(\lambda:\mu=T_{\mathrm{bi}}:T_{\mathrm{ph}}\)となっている。 体内に入った核種が短命（\(\lambda \gg \mu\)）なら， ほぼ全量が体内で壊変して体内被曝してしまう。
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2013.1.5 作成 / 2015.1.11 更新
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